相干反斯托克斯拉曼散射（Coherent Anti-Stokes Raman Scattering, 简称CARS）和受激拉曼散射（Stimulated Raman Scattering, 简称SRS）是基于非线性光谱的先进技术，广泛应用于化学、生物医学和材料科学等领域。
  CARS和SRS技术的基本原理在于使用两束或多束频率不同的激光（通常是泵浦光和斯托克斯光）对样品进行照射。在CARS中，当泵浦光和斯托克斯光的频率差与样品中某个分子振动模式的频率相匹配时，会产生反斯托克斯频率的新光频率。这个新频率的光强度与样品中特定分子的浓度成正比。SRS则关注斯托克斯光或泵浦光的增强或减弱，这是由样品中分子振动模式的能量转移引起的。

图 1. （a） RCARS的能量图，以及（b）实验装置的示意图

飞秒激光在这两种技术中起到关键作用。飞秒激光器能够产生极短的脉冲宽度和高峰值功率，这对于产生足够强度的非线性信号至关重要。在CARS中，飞秒激光的高峰值功率使非线性信号大大增强，提高了信号与背景噪声的比例，从而增强检测灵敏度。同时，飞秒激光的极短脉冲允许进行精确的时间分辨测量，这对于研究快速动态过程（如化学反应和物质状态变化）非常重要。
   CARS和SRS技术在化学和生物医学领域的应用非常广泛。这些技术可以用于实时观察活细胞内的分子过程，例如蛋白质和脂质的动态分布，以及药物分子在细胞内的运输和分布。此外，它们也被用于研究材料的化学组成和结构变化，特别是在纳米尺度上的研究。
在药物开发、疾病诊断和环境监测等领域，CARS和SRS技术展现出巨大的应用潜力。通过这些技术，科学家能够进行非侵入性、高空间分辨率的研究，为理解和操控材料的电子性质提供了新的视角，推动了相关领域的科学和技术进步。
   飞秒激光器在CARS和SRS技术中的应用不仅提高了实验的时间分辨率，还扩大了这些技术的应用范围，使其能够适用于更多类型的样品和复杂的实验环境。飞秒激光的高峰值功率和精细控制的脉冲特性，使其成为了探索和理解各种材料在非线性光学领域中的行为的重要方法。

参考文献：
A. Hosseinnia et al. "Single-shot coherent control of molecular rotation by fs/ns rotational coherent anti-Stokes Raman spectroscopy.." Optics express, 30 18 (2022): 32204-32214 . https://doi.org/10.1364/oe.459396.