引言
近年来，高分辨率X射线光谱学的快速发展，特别是在亚纳秒至飞秒时间范围内的应用，对超短X射线脉冲和比现有技术更高的光谱X射线通量提出了更高的要求。X射线自由电子激光（XFEL）设施通过硬X射线自种子（HXRSS）配置产生的辐射，展示了所需的峰值通量属性。然而，这些系统过去无法提供高重复率以实现高平均通量。本文报告了在欧洲XFEL（目前全球唯一运行的高重复率硬X射线XFEL设施）安装的级联HXRSS系统的研究结果。
图1欧洲XFEL SASE2振荡器上的双回旋HXRSS设置布局
该系统结合高重复率和HXRSS，能够在6至14 keV的光子能量范围内生成毫焦级脉冲，带宽约1 eV（相当于约1 mJ eV^-1的峰值光谱密度），以每秒十列车的速度运行，每列车包括数百个以兆赫兹重复率到达的脉冲。在2.25 MHz的重复率和6至7 keV的光子能量范围内，我们观察并表征了HXRSS晶体上的热负荷效应，这些效应显著改变了后续X射线脉冲的光谱。我们证明了我们的级联自种子方案将这种有害效应降低到检测水平以下。这为应用超快X射线光谱学、散射和成像技术的广泛科学领域开辟了激动人心的新可能性。
图2 | 在高重复率下的HXRSS性能
a，以2.25 MHz的频率在Ec = 8,996 eV下，单个脉冲列内每四个脉冲的光谱。中心光子能量没有偏移，光谱沿着脉冲列也没有变化，表明没有热负荷效应。
b，平均超过1,000个脉冲，每列一个脉冲，总共每秒十个脉冲，自激模式下自激和SASE脉冲的比较。自激模式下的光谱密度增加了4.5倍。自激信号的中心能量是Ec，单发FWHM带宽约为0.9 eV。SASE中心能量略微偏移至Ec2 = 8,999.0 eV，FWHM带宽约为19.2 eV。
c，脉冲能量作为脉冲数量的函数，根据自激配置中脉冲列的中心进行轨道校正。红点是平均值；彩色带的半宽表示从1,000个脉冲列计算得出的标准差。
图3 | 6 keV光子能量下的热负荷效应
a、b，以颜色编码的光谱，作为脉冲列中位置的函数（每四个脉冲光谱由光谱仪记录），在50 μJ平均SASE脉冲能量照射到自激晶体C2上的情况下，显示了缺口在脉冲列中的演变（a）和放大的自激晶体信号（b）。
c、d，在10 μJ（c）和200 μJ（d）平均SASE脉冲能量照射到自激晶体C2上的情况下，缺口在脉冲列中的演变。
研究问题和理论框架
本研究的核心问题在于如何有效产生高分辨率的X射线脉冲，以支持在硬X射线光谱区域内需要大光子通量和狭窄光谱带宽的新科学应用。传统上，硬X射线自由电子激光（FEL）脉冲是通过自放大自发发射（SASE）来生成的，这一过程起始于电子束中的散粒噪声。然而，SASE的一个主要特征是其有限的纵向相干性，这使得为需要极窄带宽和高光谱亮度的实验定制SASE光变得颇具挑战。尽管单色仪可以被用来被动过滤SASE光，但这样做会以牺牲达到样品的光强为代价。
图4 | 在9 keV下实现的HXRSS性能
a，最佳自激（HXRSS）脉冲（中心能量Ec = 9,009.0 eV；平均能量1.2 mJ；背景400 μJ；FWHM带宽0.8 eV）与欧洲XFEL上典型的SASE脉冲进行比较（脉冲能量2.2 mJ；FWHM带宽20.0 eV）。通过将电子束延迟45 fs来获得1 mJ eV-1的谱密度。
b，HXRSS和普通SASE的带宽对脉冲能量分数的比较。
c，HXRSS工作点的统计数据。中心能量均方根抖动为0.17 eV，峰值强度均方根抖动为40%，FWHM带宽均值为0.72 eV，FWHM带宽均方根抖动为0.18 eV。
这项研究依托于自种子（Self-seeding）技术的理论框架。自种子技术是一种积极的频率过滤过程，它通过增加SASE X射线脉冲的峰值亮度和减小其光谱带宽来克服许多现有挑战。在高重复率设施如欧洲XFEL中，即使应用了低温冷却，热负荷效应仍然会降低单色仪的透射率。因此，本研究聚焦于探索自种子技术，特别是级联硬X射线自种子（HXRSS）配置，以解决这些难题。通过这种方式，研究旨在提高硬X射线FEL的光谱亮度和通量，同时减少光谱带宽，从而推动硬X射线光谱学、散射和成像技术的应用前沿
本研究采用的是一种级联硬X射线自种子（HXRSS）系统，该系统整合进了欧洲XFEL的SASE2硬X射线波荡器中。该系统能够以不同模式运作，包括SASE模式（未使用偏移器）、单偏移器模式（仅使用两个偏移器中的一个）和双偏移器模式（使用两个偏移器）。
图5 | 欧洲XFEL SASE2振荡器上的双回旋HXRSS设置布局。该设置包括三个振荡器段（U1、U2和U3）和两个单色化阶段（由四偏转回旋C1（C2）和薄金刚石晶体X1（X2）组合而成）
a，通过薄金刚石晶体对应的透射，光谱中产生了窄带宽的缺口。
b，时间域中相应的强度分布由SASE脉冲后跟随的尾迹组成：红线，经计算（脉冲的头部在右侧）；蓝色数据点，由C2回旋的9 keV上C*(004)反射延迟扫描测量的光谱仪峰值强度。数据以均值±均值标准误差（s.e.m.）的形式呈现；样本大小为n = 100。电子束（青色）与种子重叠，并在U3中将其放大到饱和状态以上。生成的X射线脉冲（黄色）由XGM脉冲能量监测器和位于振荡器下游约500 m处的光子束传输中的HIREX单发光谱仪（灰色）进行特征化。
在双偏移器模式下，该系统的操作分为三个连续的步骤，基于透射式单色器的概念。首先，在硬X射线自放大自发发射（SASE）光谱的第一部分中，通过一块薄金刚石晶体X1的透射引入一个凹槽，该晶体的取向满足布拉格条件。然后，利用第二块晶体X2进一步对种子脉冲进行单色化，并生成另一个种子。这个种子随后与第二磁偏移器C2后的电子束叠加，并在最后的波荡器部分U3中进一步放大。该脉冲的放大超过饱和是通过位置函数的非线性变化来实现的。这一过程被称为锥形变化，它通过维持电子和种子脉冲之间的共振来实现，并依赖于具有可变磁间隙的长硬X射线波荡器（共有35个波荡器单元，对应175米的磁长度）。使用级联HXRSS系统的操作带来了明显的优势
分析
本研究在硬X射线自种子（HXRSS）技术方面取得了显著进展。通过级联HXRSS系统，成功将晶体的热负荷效应降低到检测水平以下，这对于超快X射线光谱学、散射和成像技术的应用具有重大意义。
结合了多兆赫兹重复率加速器的级联HXRSS系统，展现了欧洲XFEL的独特能力。它能够每秒提供数千个脉冲，脉冲光谱密度高达1 mJ eV^-1，平均光谱亮度比其他任何FEL设施高出约两个数量级，这对于实验科学领域是一次重大的技术飞跃。
尽管这项技术在理论和实验上取得了巨大成功，但其所需的高端设备和复杂的操作可能会限制其在更广泛研究领域的应用。高成本和运行复杂性可能使得这种先进技术的普及受限。虽然已经实现了显著的技术突破，但仍有进一步提高效率和稳定性的空间。例如，在保持高光谱亮度和稳定性的同时，进一步减少设备的体积和能耗仍然是一个挑战。
结论
本研究在欧洲XFEL成功展示了级联硬X射线自种子（HXRSS）的应用，这一技术创新开辟了硬X射线自由电子激光（FEL）领域的新篇章。通过使用第一和第二偏移器（C1 + C2），研究团队能够在7440.1 eV的中心能量下，实现600 μJ eV^-1的光谱密度和0.8 eV的全宽半高带宽，且没有明显的热负荷效应和侧带。
图6 | 不同HXRSS配置在7.5 keV下的性能
a，以40μJ的入射SASE能量照射到第二晶体X2时，缺口在脉冲列中的演变。
b，在第二晶体X2上的入射脉冲谱，平均值超过了1,000脉冲。入射能量估计在几微焦耳级别。自激谱峰Ec = 7,440.1 eV照射在X2上，具有1.2 eV的FWHM带宽，约为SASE峰的五倍。
c，颜色编码的平均光谱，作为100脉冲列中位置的函数，同时用C1和C2进行自激（光谱仪记录了四个事件中的一个）。
d，使用第一个回旋C1（蓝色）和使用第一个和第二个回旋C1 + C2（同时自激）（橙色）的最佳自激性能的比较。这两个光谱均平均在1,000脉冲上。
本研究的成果不仅证明了级联HXRSS技术在实践中的有效性，也为未来的科学探索提供了新的工具。级联HXRSS系统的成功应用不仅是一个技术上的成就，更是对未来科学研究潜力的一种展示。它将极大地推动硬X射线光谱学、散射和成像技术的应用，为材料科学、生物学和化学等领域的研究提供前所未有的精确度和灵活性。尽管在技术普及和优化方面仍存在挑战，但这项工作无疑是向着更高光谱亮度和更窄带宽目标迈出的重要一步。也期待在其他科学领域出现更多突破性的发现和创新。
参考文献
本文的研究基于多项前沿的科学发现和技术进展，以下是部分关键的参考文献：
1. Emma, P. et al. "First lasing and operation of an ångstrom-wavelength free-electron laser." Nature Photonics, vol. 4, pp. 641–647, 2010.
2. Ishikawa, T. et al. "A compact X-ray free-electron laser emitting in the sub-ångström region." Nature Photonics, vol. 6, pp. 540–544, 2012.
3. Kang, H.-S. et al. "Hard X-ray free-electron laser with femtosecond-scale timing jitter." Nature Photonics, vol. 11, pp. 708–713, 2017.
这些文献为理解本研究提供的创新方法和所取得的成果提供了重要的背景和基础。
更多的详细参考文献和补充信息可以阅读原文链接：https://doi.org/10.1038/s41566-023-01305-x